Autoensamblaje de metalosupramoléculas de bases de Schiff

Abstract

La tesis doctoral titulada “Autoensamblaje de metalosupramoléculas de bases de Schiff” es un trabajo de investigación que gira en torno a la obtención de compuestos metálicos, mayoritariamente dinucleares, mediante la asociación espontánea de ligandos tridentados e iones metálicos, a través de interacciones reversibles no covalentes de diferente fortaleza (enlace de coordinación, enlace de hidrógeno, interacciones p-p y C-H%%%p). Ejemplos destacados de metalosupramoléculas obtenidas en este trabajo, los constituyen una cápsula decanuclear con estructura geométrica de antiprisma pentagonal Cd10O10 que contiene un ligando carbonato hospedado; y dos helicatos dinucleares de cobre y níquel, jerárquicamente autoensamblados a través de enlaces de coordinación primero, enlace de hidrógeno después, y finalmente apilamiento p-p. Además, esta investigación ha hecho aflorar el papel que el ión metálico juega en el equilibrio tautomérico anillo-cadena que siete de los ligandos empleados experimentan; y la sensibilidad del metanol y de las formas tautoméricas de uno de estos ligandos, a la oxidación aeróbica mediada por los iones metálicos Cu2+, Co2+ y Pd2+. Concretamente, este trabajo ha revelado que con una adecuada selección del metal y del ligando es posible controlar el equilibrio anillo-cadena; y que la oxidación aeróbica mediada por Cu2+ hace posible la formación de una quinazolina a partir de una tetrahidroquinazolina y de formaldehído a partir de metanol.