Total mercury distribution among soil aggregate size fractions in a temperate forest podzol

Abstract

This study determined the distribution of total Hg (HgT) among aggregate size fractions in the A, E, Bh and Bs horizons of a representative temperate forest podzol. The aggregate distribution was dominated by the coarse sand size fraction (average of 55%) followed by fine sand (29%), fine silt (10%), coarse silt (4%) and clay (2%). In general, HgT mean values increased as the aggregate size become smaller: clay (170 ng g-1) > fine silt (130 ng g-1) > coarse silt (80 ng g-1) > fine sand (32 ng g-1) > coarse sand (14 ng g-1). Total Hg enrichment in clay-sized aggregates ranged from 2 to 11 times higher than the values shown by the bulk soil (< 2 mm). The accumulation of HgT in the finer size aggregates was closely related to total organic C, Na-pyrophosphate extracted C, metal (Al, Fe)-humus complexes and Al and Fe oxyhydroxides. Indeed, these parameters varied significantly (p < 0.05) with the aggregate size and their highest values were found in the finer fractions. This suggested the role of these soil compounds in the increase of the specific surface area per mass unit and negative charges in the smallest aggregates, favouring Hg retention. Mercury accumulation factor (HgAF) values reached up to 10.8 in the clay size aggregates, being close to 1 in sand size fractions. Regarding Hg enrichment factors (HgEF), they were < 4 (“moderate pollution” category) in most of the horizons and aggregate sizes. Grain size mass loading (GSFHg) revealed that finer fractions had a higher Hg loading than their mass fractions, with a notable contribution of fine silt which made up > 50% of HgT in Bh and Bs horizons. The potential ecological risk index (PERIHg) increased as the aggregate size decreased, with the highest values in the illuvial horizons (45-903) and lowest in the E horizon (3-363). Heterogeneous distribution of Hg in the soil aggregate size fractions must be considered for Hg determination for purposes such as critical loads, background values or environmental risk indices. In addition, Hg accumulation in finer aggregates could be of concern due to its potential mobility in forest soils, either transferred by leaching to groundwater and freshwaters or mobilized by runoff in surface horizons.

En este trabajo se analiza la distribución de Hg total (HgT) en fracciones de tamaño agregado en los horizontes A, E, Bh y Bs de un podzol forestal representativo. La distribución de agregados fue dominada por la fracción de tamaño arena gruesa (promedio del 55%), seguida arena fina (29%), limo fino (10%), limo grueso (4%) y arcilla (2%). En general, los valores medios de HgT incrementaron a medida que el tamaño de los agregados disminuía: arcilla (170 ng g-1) > limo fino (130 ng g-1) > limo grueso (80 ng g-1) > arena fina (32 ng g-1) > arena gruesa (14 ng g-1). El enriquecimiento de HgT en los agregados de tamaño arcilla varía entre 2 y 11 veces más que los niveles en la fracción tierra fina (< 2 mm). La acumulación de HgT en los agregados de menor tamaño estaba estrechamente asociada al C orgánico total, al C extraído con pirofosfato Na, a los complejos metal (Al, Fe)-humus y a los oxihidróxidos de Fe y Al. De hecho, estos parámetros variaron significativamente (p < 0,05) con el tamaño de agregado y sus valores más elevados se encontraron en las fracciones más finas. Esto sugiere el papel de estos compuestos del suelo en el incremento de la superficie específica por unidad de masa y de cargas negativas en los agregados más pequeños, favoreciendo la retención de Hg. Los valores del factor de acumulación de Hg (HgAF) fueron de hasta 10,8 en los agregados de tamaño arcilla, siendo cercanos a 1 en las fracciones de tamaño arena. Respecto de los factores de enriquecimiento de Hg (HgEF), estos fueron < 4 (categoría “contaminación moderada”) en la mayoría de los horizontes y tamaños de agregado. El índice de masa por tamaño de agregado (GSFHg) reveló que las fracciones más finas tenían una mayor carga de Hg que el correspondiente a sus masas, siendo destacable la contribución del limo fino que constituía más del 50% del HgT en los horizontes Bh y Bs. El índice de riesgo ecológico potencial (PERIHg) aumentó conforme disminuía el tamaño de agregado, con los valores más altos en los horizontes iluviales (45-903) y los más bajos en el horizonte E (3-363). La distribución heterogénea del Hg entre fracciones de tamaño agregado debe ser tenida en cuenta para la determinación de Hg para fines como cargas críticas, valores de fondo geoquímico o índices de riesgos medioambientales. Además, la acumulación de Hg en los agregados más finos podría ser preocupante debido a su potencial movilidad en suelos forestales, tanto mediante su transferencia por lixiviado a aguas freáticas y superficiales como su movilización por escorrentía en los horizontes superficiales.

Neste estudo determinou-se a distribuição do Hg total (HgT) pelos agregado de diferentes frações nos horizontes A, E, Bh e Bs de um podzol representativo de floresta temperada. A distribuição dos agregados foi dominada pela fração areia grossa (média de 55%) seguida de areia fina (29%), limo fino (10%), limo grosseiro (4%) e argila (2%). Em geral, os valores médios da HgT aumentaram à medida que a dimensão do agregado diminuiu: argila (170 ng g-1) > limo fino (130 ng g-1) > limo grosseiro (80 ng g-1) > areia fina (32 ng g-1) > areia grosseira (14 ng g-1). O enriquecimento total de Hg em agregados da dimensão argila variou, sendo de 2 a 11 vezes maior do que os valores na fração terra fina (< 2 mm). A acumulação de HgT em agregados de menor dimensão estava intimamente relacionada com o C orgânico total, C extraído com pirofosfato de Na, aos complexos organo-metálicos (Al, Fe) e aos oxihidróxidos de Fe e Al. De facto, esses parâmetros variaram significativamente (p < 0,05) com o tamanho do agregado e os valores mais altos ocorreram nas frações mais finas. Isto sugere o papel destes compostos do solo no aumento da superfície específica e das cargas negativas nos agregados de menor dimensão, favorecendo a retenção do Hg. Os valores do fator de acumulação de Hg (HgAF) atingiram o valor de 10,8 nos agregados da dimensão argila, sendo próximos da unidade nas frações areia. Os fatores de enriquecimento do Hg (HgEF) apresentam valores < 4 (categoria "poluição moderada") na maioria dos horizontes e dimensão de agregados. O índice de massa por dimensão de agregado (GSFHg) revelou que as frações mais finas apresentam maior carga de Hg do que as suas frações de massa, sendo notável a contribuição do limo fino ao qual correspondiam valores > 50% de HgT nos horizontes Bh e Bs. O índice de risco ecológico potencial (PERIHg) aumentou com a diminuição do tamanho do agregado, com os valores mais altos nos horizontes iluviais (45-903) e mais baixos no horizonte E (3-363). A distribuição heterogénea de Hg nos agregados de várias dimensões deve ser considerada para determinação do Hg no solo com objetivos tais como cargas críticas, valores de fundo ou índices de risco ambiental. Além disso, a acumulação de Hg em agregados mais finos pode ser motivo de preocupação devido à sua potencial mobilidade em solos florestais, quer pela sua transferência por lixiviação para as águas subterrâneas e superficiais, quer por mobilização por escoamento superficial desorganizado em horizontes superficiais.